کتابخانه و موزه ملي ملک تا سال ???? در خانه ملک برپا بود. اما حاج حسين از آغاز کار، گسترش آن را از نظر دور نداشت و بناي ساختماني بزرگ تر را پيش بيني کرد. بنابراين در?? تيرماه ???? قطعه زمين بزرگي را در باغ ملي تهران (محل کنوني مؤسسه) براي ساختمان جديد کتابخانه و موزه وقف کرد.احداث ساختمان جديد در زمان حيات حاج حسين ملک ممکن نشد. تا اين که آستان قدس رضوي طراحي و بناي ساختمان جديد را در سال ???? آغاز کرد و در ???? به پايان برد.

کتابخانه ملي ملک با داشتن ?? هزار عنوان نسخه خطي نادر و نفيس، يکي از شش گنجينه بزرگ نسخ خطي ايران است. چهار کتابخانه ديگر عبارت اند از کتابخانه ملي، کتابخانه آستان قدس رضوي، کتابخانه مجلس شوراي اسلامي، کتابخانه مرحوم آيت الله مرعشي نجفي و کتابخانه مرکزي دانشگاه تهران. در اين ميان، امتياز کتابخانه ملک به نفاست و ارزش هنري آثار است.

همچنين اين کتابخانه داراي حدود ??? هزار کتاب چاپي، ???? کتاب چاپ سنگي و ??? عنوان نشريه ادواري در ???? مجلد است. بخش قابل توجهي از کتاب هاي چاپي متعلق به پيش از سال ???? خورشيدي هستند و در زمره نخستين کتاب هاي چاپي ايران قرار مي گيرند. کتابخانه ملک پيوسته با خريد کتاب هاي خطي و چاپي از محل عوايد موقوفات ملک غني تر مي شود.

غير از مخازن کتاب و تالارهاي مطالعه، بخش هاي مجهزي هم براي انجام امور فني از قبيل مرمت نسخ خطي، عکاسي و تهيه ميکروفيلم، صحافي، جلدسازي و ... ايجاد شده اند. 

موزه ملي ملک از ? مجموعه بدين شرح تشکيل شده است:
?- مجموعه سکه شامل بيش از ?? هزار قطعه سکه و مدال ايراني از سده ششم پيش از ميلاد تا دوران پهلوي و نيز سکه هايي از يونان، جانشينان اسکندر، امپراتوري بيزانس، خلفاي اسلامي و امپراتوري عثماني

?- مجموعه آثار هنري شامل تابلوهاي نقاشي هنرمندان به نام ايراني مانند کمال الملک غفاري، لطفعلي صورتگر، هادي خان تجويدي و برخي نقاشان اروپايي و لوستر و مبلمان
?- مجموعه هنر لاکي شامل ?? قطعه قلمدان، قاب آيينه و سرچسبدان که با نقاشي لاکي آراسته شده اند و برخي شان حدود ??? سال قدمت دارند.
?- مجموعه تمبر شامل بيش از ??? هزار قطعه تمبر از نخستين تمبرهاي منتشر شده در ايران و جهان تا زمان حاضر.

?- مجموعه فرش شامل ?? تخته قالي و قاليچه از نقاط مختلف ايران که بوسيله زبده ترين بافندگان دو سده اخير بافته شده اند.

?- مجموعه بانو ملک شامل تابلوهاي نقاشي قاجاري، نسخه هاي خطي، قلمدان، سرقليان و آثار لاکي که تعدادشان به ?? اثر مي رسد. اين مجموعه در سال ????  توسط بانو عزتملک ملک، فرزند مرحوم حاج حسين ملک و ناظر استصوابي موقوفات ملک به موزه اهداء شده است.
?- مجموعه آثار خوشنويسي که آثاري از بزرگ ترين و نامدارترين خوشنويسان ايران و اسلام مانند ياقوت مستعصمي، عليرضا عباسي، ميرعماد، احمد نيريزي، درويش عبدالمجيد طالقاني، ميرزا غلامرضا اصفهاني و... را در خود جاي داده است.